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如何有效的改善氧化铁脱硫剂的脱硫性能?

2019-05-11 09:32:12

从电子、分子水平上阐明氧化铁脱硫剂催化转化在脱硫及再生过程中的热力学和动力学机理,得出以下主要结论:

关于H2S与氧化铁脱硫剂的脱硫过程,主要存在生成H2和生成H2O两条脱硫路径。研究表明:这两条脱硫路径是竞争性的。在脱硫过程中,氧化铁脱硫剂起到了两种作用:一方面,在H2S的解离过程中,氧化铁脱硫剂起催化剂作用并生成H2;另一方面,在生成H2O的路径中,两个氢原子夺取了氧化铁脱硫剂表面的O原子,同时S原子填补了被夺取的O原子所在的位置,氧化铁脱硫剂参与了反应,起到了反应物的作用。



经过两条不同的脱硫路径会产生两种硫化表面,在生成H2的路径中,S原子吸附在a-Fe2O3(0001)表面的Fe顶位,我们称之为“硫吸附表面”,在生成H2O的路径中,a-Fe2O3(0001)表面的O原子被S原子替代导致脱硫剂的降解,我们称之为“含硫表面”。



无论脱硫过程生成的产物是H2还是H2O,H2S在表面的解离是脱硫过程中所经历的共同步骤。在脱硫过程中含硫表面的形成会导致H2S脱硫剂表面的解离活化能垒升高,对脱硫过程不利。在脱硫剂表面掺杂第二金属Co、Cu和Zn可以有效的降低H2S在氧化铁脱硫剂表面解离的活化能,有利于脱硫过程的进行。



氧化铁表面的原子空缺会影响其脱硫性能。表面Fe空缺的存在可以有效的降低H2S解离的活化能,有利于脱硫过程的进行,而表面O空缺的存在导致表面金属活性位消失,对脱硫过程不利。

O2气氛不仅可以再生硫化的脱硫剂,还可以修补脱硫剂表面的O空缺。氧化铁脱硫剂两种硫化表面都存在两条相互竞争的再生路径,且其步骤都是O2的解离。因此,降低O2解离的活化能有利于再生过程的进行。另外在O2的气氛下,表面O空缺的修补很容易。因而在O2气氛下再生,可有效的改善氧化铁脱硫剂的脱硫性能。



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